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化学化工学院安炜教授团队在《ACS Sustainable Chemistry & Engineering》等国际知名期刊发表系列研究成果

彩明彩票:2020-02-06浏覽:10來源:化工學院、研究生處作者:

化學化工學院計算化學創新學科團隊安炜教授指導研究生采用密度泛函理論(DFT)計算和微觀動力學(MK)模擬相結合的方法,近期在可持續化學和能源轉化中催化反應的理論研究中取得一系列重要進展,以我校爲第一單位和第一通訊單位,在國際知名期刊上發表多篇高水平SCI研究論文,主要成果如下。

1. 二氧化碳電還原反應(CO2RR)

將溫室氣體二氧化碳(CO2)轉化爲高附加值燃料和化學品,可以降低對石油路線生産燃料和化學品的依賴度,同時有助于緩解全球氣候變暖持續惡化的趨勢。作爲催化活化CO2惰性化學鍵的有效途徑,電催化CO2還原反應和金屬單原子催化劑(SACs)是目前催化研究領域的國際前沿熱點。安炜教授課題組基于前期對M@C2N (M=金屬)石墨烯基SACsCO2RR的探索性研究[Nanoscale, 10, 15262-15272(2018), 一區, IF= 6.97],揭示了异金屬NiCo@C2N(UL=-0.25V) 雙原子活性位上CO2RR生成甲烷的催化性能,优于同金屬双原子活性位Co2@C2N(UL=-0.30V)Ni2@C2N(UL=-0.67V), 其内在因素是锚定的双原子活性位内部的协同作用;同时还发现从雙原子活性位上共吸附反應中间物種出发,CO2RR可存在多個競爭反應通道。研究成果以“Synergy of a Metallic NiCo Dimer Anchored on a C2N–Graphene Matrix Promotes the Electrochemical CO2 Reduction Reaction”爲題,發表在美國化學會主辦的ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2019, 7, 19113-19121該期刊爲綠色可持續發展科學和技術領域的國際知名期刊,中科院SCI期刊分区一區,IF=6.97



此外,對双金屬M@Cu(211)單原子台階表面合金上CO2RR的研究發現,顯式溶劑化模型對評估表面-液體界面處Heyrovsky機制中的水溶劑輔助質子轉移至關重要,Ru@Cu(211) (UL=-0.44V) Fe@Cu(211) (UL=-0.65V)電催化CO2生成甲烷優于Cu(211)(UL=-0.82V),其內在原因是打破了關鍵反應中間體在活性位點上的吸附能耦合比例關系,而*CO*OH吸附能可作爲區分不同M@Cu(211)CO2RR活性和选择性的有效描述符,即前者對应于生成甲烷或甲醇的理论过电势,后者對应于生成甲烷或甲醇的选择性,据此,利用这两个描述符可快速筛选高性能CO2RR催化劑。研究成果以“Electrochemical CO2 Reduction Reaction on M@ Cu (211) Bimetallic Single-Atom Surface Alloys: Mechanism, Kinetics and Catalyst Screening”爲題,發表在ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2020, 8, 210-222




2. 直接甲酸燃料電池(DFAFC)陽極反應

DFAFC作爲質子交換膜燃料電池的一個子分類,是將甲酸直接注入燃料電池陽極進行氧化反應,轉化爲CO2和水以产生电能,而甲酸可由生物质制取,阳极上電催化甲酸氧化反應(FAO)至關重要,持續改性Pd陽極材料以提高FAO電催化性能是目前的研究热点和难点。安炜教授課題組系统研究了Pd基双金屬合金表面上的FAO反應,預測了Mo@Pd(111)是最具潜力的双金屬Pd基催化劑,在所考察的9M@Pd(111)合金中Mo*CO吸附最弱,*OH吸附最強,據此,它們可作爲設計高活性FAO催化劑的有效描述符。研究成果以“Bimetallic Pd-Based Surface Alloys Promote Electrochemical Oxidation of Formic Acid: Mechanism, Kinetics and Descriptor”爲題,發表在Elsevier旗下的Journal of Power Sources, 2020, 451, 227830,該期刊爲电池、燃料电池和电化学领域的国际知名期刊,中科院SCI期刊分区一區,IF=7.47


  

3. 苯酚加氫脫氧(HDO)反應

生物质作为能源版图中仅次于煤炭、石油和天然气而居于第四位,直接或间接来源于绿色植物的光合作用,取之不尽、用之不竭,是一種可再生能源,對它的研究和应用将有益于人类逐渐摆脱對化石能源的过度依赖,但未经催化升紝Δ处理的生物质油难以用作炼厂原料或成品燃料。HDO是将生物质油中的含氧化合物催化转化为所需烃类产物的重要反應,苯酚可作为木质素生物质油的探针分子,理论研究苯酚HDO反應,将對生物质油催化升级以及涉碳化学鍵(例如C-O)的催化活化新机制、新途径提供理论基础。安炜教授課題組基于前期的研究基础[Journal of Catalysis, 359, 272-286(2018), 一區, IF=7.72Catalysis Science & Technology, 8, 2146-2158(2018), 二區, IF=5.72 Journal of Physical Chemistry C, 122, 21897?21909 (2018), 二區, IF=4.31],系统研究了各種掺杂金屬MPtNi基双金屬单原子合金表面上苯酚HDO反應的影响,揭示了*OH吸附结合强度可作为金屬或合金催化剂脱氧活性的有效描述符,据此,为了获得酚类HDO反應生成苯基烃产物最佳的催化活性,必须考虑M亲氧性的适度平衡,使直接脱氧、加氢脱氧和生成水的反應都能得到同步促进。研究成果以“Hydrodeoxygenation of Phenol over Ni-based Bimetallic Single-Atom Surface Alloys: Mechanism, Kinetics and Descriptor” 爲題,發表在英國皇家化學會主辦的Catalysis Science & Technology, 2019, 9, 4314-4326,以“Effect of Doped Metals on Hydrodeoxygenation of Phenol over Pt-Based Bimetallic Alloys: Caryl–OH Versus CaliphaticH–OH Bond Scission”爲題,發表在美國化學會主辦的Journal of Physical Chemistry C, 2019, 123, 16873-16882



上述研究工作爲快速篩選和自下而上理性設計高效的目標催化劑提供了理論依據和指導,得到了國家自然科學基金(21673137)、上海市科委(16ZR1413900)的資助,得到了美國布魯克海文國家實驗室功能納米材料中心超算中心的支持。

  


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